Navigation – Plan du site
Dossier : Rayonnement synchrotron - de Frascati à Soleil (1963-2013)

Apports historiques du rayonnement synchrotron

Chapitre II - Physique de la matière condensée et science des matériaux
Condensed matter physics and materials science
Michèle Sauvage-Simkin
p. 52-55

Résumés

Le rayonnement synchrotron a permis des avancées considérables dans le domaine de la physique de la matière condensée. On rappelle ici les expériences pionnières réalisées sur les sources ACO et DCI du Lure, tant en spectroscopie de photoélectrons qu’en absorption et diffraction des rayons X. Ces résultats ont contribué à la formation d’une communauté française et internationale d’utilisateurs qui n’a cessé de croître pour aboutir à la construction de nouvelles sources de plus en plus performantes telles que l’ESRF (source européenne) et Soleil, source nationale.

Haut de page

Texte intégral

1La physique de la matière condensée et les sciences des matériaux ont connu des avancées fondamentales avec le recours au rayonnement synchrotron. Celui-ci a permis de raccourcir considérablement le temps entre l’élaboration de nouveaux matériaux et la découverte, le contrôle ou encore l’optimisation de leurs propriétés. De nouveaux outils ont été développés pour l’étude des propriétés fondamentales de la matière : structure atomique ordonnée ou désordonnée, statique ou dynamique, transitions de phases, structure électronique au sens large : structure de bandes, propriétés magnétiques ou supraconductrices, ainsi que pour l’optimisation des applications potentielles.

  • 1 Rayonnement dont le spectre continu s’étend de l’infra-rouge lointain jusqu’aux rayons X très durs

2En France, les premières sources ont été les aimants de courbure des anneaux du Lure : ACO où les premières expériences en rayonnements VUV et X mous ont été réalisées en 1973 et DCI, avec un premier faisceau de rayons X durs en mai 1976. Le rayonnement issu de ces sources est un rayonnement blanc1, intense (brillant), pulsé et polarisé. Ses propriétés ont permis de mettre au point des méthodes originales inaccessibles sur les sources classiques et de décupler le potentiel de techniques de laboratoire (voir tableau 1). Leur succès a motivé la décision d’ouvrir aux utilisateurs de nouvelles sources de rayonnement optimisées dites de deuxième et troisième génération : Super ACO à Orsay en 1987, l’ESRF à Grenoble en 1992, Soleil sur le plateau de Saclay en 2008, pour ne parler que des installations construites sur le sol français.

  • i P. Thiry, D. Chandesris, J. Lecante, C. Guillot, R. Pinchaux, Y. Petroff, Phys. Rev. Lett., 43, 197 (...)
  • ii C. Guillot et al., Phys. Rev. Lett., 39, 1977, p.1632

3Sur l’anneau ACO, au milieu des années soixante-dix, en parallèle avec les équipes de physique atomique et moléculaire qui font l’objet de la contribution de S. Leach (Chapitre I), des chercheurs, dont notamment Jean Lecante (CEA), Yves Petroff et Robert Pinchaux (Université P. et M. Curie), ont monté une expérience de spectroscopie de photoélectrons résolue en angle et énergie. Elle apportait des résultats d’une précision inégalée sur la structure de bande de métauxi et semi-conducteurs et mettait en évidence des effets résonnantsii, stimulants pour les avancées théoriques futures. Ce champ de recherche est resté un domaine d’excellence dans la communauté française avec la très haute résolution en énergie (Super ACO) à laquelle se sont ajoutées, sur Soleil, la résolution en spin, la résolution temporelle et la résolution spatiale.

Encadré

Seuil d’absorption et dichroïsme

Le coefficient d’absorption d’un élément en fonction de l’énergie du rayonnement présente des discontinuités, appelées « seuils », lorsque l’énergie traverse les seuils d’ionisation des niveaux électroniques de l’atome absorbant : seuil K pour le niveau 1s, seuil LI et LII,III pour les niveaux 2s et 2p , seuils M pour les niveaux 3s, 3p, 3d etc…

Le dichroïsme circulaire est la différence du coefficient d’absorption d’un atome pour un rayonnement polarisé circulaire droit ou gauche, mesurée au seuil d’absorption dans un solide ferromagnétique. L’amplitude du signal dichroïque est corrélée au moment magnétique porté par l’atome.

  • 2 Dans le processus de diffusion inélastique, il y a transfert d’énergie entre le photon incident et (...)

4Dans le domaine des rayons X durs, un groupe pluridisciplinaire, mis en place par Yves Farge à partir de 1973, avait rassemblé les énergies pour être prêt à utiliser le faisceau du nouvel anneau DCI, dès le premier jour, sur plusieurs lignes de lumière, bien rudimentaires comparées aux sommets de technologie actuels mais pas moins enthousiasmantes pour autant. La biocristallographie étant présentée dans la contribution de R. Fourme (voir chapitre III), le présent article met l’accent sur les résultats exploitant la diffraction des rayons X dans ses différentes applications mais aussi sur le dichroïsme et la diffusion inélastique2.

  • iii J.F. Petroff, M. Sauvage, P. Riglet, H. Hashizume, Phil. Mag., A42, 1980, p.319
  • iv A. Zarka, B. Capelle, J. Détaint et J. Schwartzel, J. Appl. Cryst, 21, 1988, p. 967

5Premier résultat du jour J, en mai 1976 : l’imagerie par topographie en faisceau blanc, des images plein champ de défauts cristallins obtenues en quelques secondes avec une résolution de l’ordre du micron. Une dizaine de laboratoires français se sont associés dans le « groupe topographie » du Lure, apportant de nombreux résultats sur les défauts des semi-conducteurs induits par les procédés de la microélectronique, l’étude in-situ de la plasticité et de la fracture des matériaux, celle des mouvements de parois de domaines magnétiques, celle enfin des mécanismes de croissance cristalline et des transitions de phase. À partir de 1978, l’imagerie en onde quasi-plane permise par la réalisation d’un monochromateur monocristallin à triple réflexion conçu et taillé par H. Hashizumeiii, a révélé des distorsions locales de l’ordre de 10-6. La partie la plus longue de la prise de données était alors le développement des plaques photographiques à haute résolution. Avec l’avènement de nouveaux détecteurs bidimensionnels, à la fin des années quatre-vingt-dix, l’imagerie en rayonnement synchrotron a évolué mais est toujours présente, en particulier à l’ESRF. D’autres sources de contraste que le pouvoir diffractant local sont exploitées : contraste de phase, contraste chimique de fluorescence. Dans ce cas de figure, la résolution spatiale est obtenue le plus souvent par balayage de micro ou même de nano-faisceaux. Un des faits marquants des années quatre-vingt a été la topographie stroboscopique de la déformation de monocristaux de quartz vibrants, accordés sur la fréquence du faisceau de quelques MHz ou sur une harmoniqueiv.

  • 3 L’échantillon est porté dans un état excité instable par un apport d’énergie très bref, ou « pompe  (...)

6Les expériences résolues en temps de type pompe-sonde3 sont restées une spécificité des centres français de rayonnement synchrotron où une part importante du temps de faisceau est réservée à des modes de fonctionnement compatibles avec les temps caractéristiques de nombreux phénomènes. Ceux-ci sont étudiés aussi bien par des techniques de diffraction dans le cas de transformation de phases photoexcitées par laser que par les méthodes spectroscopiques : durées d’impulsions de quelques dizaines de picosecondes, intervalles entre impulsions successives de l’ordre de la centaine de nanosecondes. Bien formées par cette culture de longue date, les équipes françaises sont prêtes à utiliser les sources de quatrième génération présentes et à venir et qui délivrent des impulsions de l’ordre de la centaine de femtosecondes. (10-15 secondes)

  • v F. Baudelet, E. Dartyge, A. Fontaine, C. Brouder, G. Krill, J.P. Kappler, M. Piecuch, Phys. Rev. B (...)
  • vi C. Giles, C. Malgrange, J. Goulon, F. de Bergevin, C. Vettier, E. Dartyge, A. Fontaine, C. Giorgett (...)

7Une autre propriété du rayonnement synchrotron qui a révolutionné les études sur les matériaux est sa polarisation. Les sources de première génération, sur aimant de courbure, délivraient un rayonnement polarisé linéairement dans le plan de l’orbite et elliptiquement en dehors de ce plan. Elles ont permis de mettre en évidence et de quantifier le phénomène fondamental de dichroïsme circulaire magnétique (voir encart ) avec de nombreuses premières scientifiques obtenues dans le domaine des X durs sur la ligne d’EXAFS dispersif du Lurev aux seuils K des métaux de transition 3d tels que Fe, Co ou Ni et aux seuils L des lanthanides à partir de la fin des années quatre-vingt. Ces études ont stimulé une nouvelle recherche sur le contrôle de la polarisation des rayons X au moyen de lames déphasantes : lames ¼ d’onde pour la transformation linéaire/circulaire, lames ½ onde pour passer de la polarisation horizontale à la polarisation verticale. Ce fut l’objet d’une collaboration fructueuse entre le Lure, les Laboratoires de minéralogie-cristallographie de Paris-6 et de cristallographie de Grenoble, et l’ESRFvi. Le dichroïsme magnétique a été également très présent sur l’anneau Super ACO dans le domaine des X mous, aux seuils L des métaux de transition 3d.

8Le potentiel d’innovation technologique fondé sur le contrôle, le plus fin possible, du comportement magnétique des matériaux a stimulé le développement de nouvelles sources à polarisation totalement accordables telles que l’onduleur à aimants permanents ou à bobines électromagnétiques. C’est là un des nombreux exemples de fertilisation croisée entre instrumentation et recherche fondamentale. Le phénomène de dichroïsme magnétique est désormais exploité dans une grande variété de techniques expérimentales : spectroscopie et microscopie de photoélectrons, réflectivité résonante, etc. On voit, sur cet exemple, que le rayonnement synchrotron a ouvert une gamme d’énergie de photons qui n’existait avec aucune source de laboratoire : la gamme des X mous de quelques dizaines d’eV au keV pour simplifier. On trouve, dans cette gamme, des seuils d’absorption d’une importance considérable pour les propriétés des matériaux : seuils K du carbone, de l’azote et de l’oxygène, exploités dans les études in-situ de réactivité et de catalyse ; seuil L du silicium et seuils L des métaux de transition 3d ; seuils M enfin des terres rares comme on l’a vu pour les études de magnétisme.

  • vii F. Sette, G. Ruocco, M. Krisch, U. Bergmann, C. Masciovecchio, V. Mazzacurati, G. Signarelli, R. Ve (...)

9Revenons à présent sur la très haute résolution dans le domaine X. Introduite pour l’imagerie en onde plane au Lure, elle a été poussée à l’extrême à l’ESRF avec le développement de monochromateurs et d’analyseurs présentant des bandes passantes de l’ordre de 10-8. Ce progrès technique a permis d’ouvrir aux rayons X le domaine d’étude des phonons par diffusion inélastique, réservé jusqu’alors aux neutronsvii. D’autres interactions inélastiques telles que photons-plasmons et photon-électrons dite diffusion Compton ont pu être exploitées avec succès grâce au rayonnement synchrotron.

10Ces derniers exemples mettent en évidence l’apport des compétences en optique des rayons X pour une exploitation optimale des propriétés du rayonnement synchrotron. Elles montrent comment un domaine tel que la théorie dynamique de la diffraction des rayons X, marginal dans les années soixante par rapport à la cristallographie classique, est devenu un outil fondamental pour le conditionnement du rayonnement en vue d’expériences de plus en plus précises.

11Ce bref aperçu, nécessairement incomplet, des expériences pionnières réalisées sur les anneaux du Lure en physique de la matière condensée, montre les nouveaux champs d’investigation ouverts à l’époque. Leurs retombées ont été telles que le recours au rayonnement synchrotron est devenu l’un des outils majeurs de la recherche fondamentale et appliquée, produisant des données dont la qualité est reconnue et qui ouvrent la voie, dans de nombreux domaines, à des recherches théoriques de pointe.

12Remerciements : je remercie tout d’abord mes collègues du Laboratoire de minéralogie-cristallographie et ses directeurs successifs qui ont toujours soutenu notre implication dans le développement du Lure ; ceux du groupe « Topographie » à Marseille, Nancy, Orsay, Grenoble, Montpellier, Lille et Meudon, exemple de collaboration scientifique dans la bonne humeur ; les collègues japonais et anglais qui nous ont rejoints et, bien sûr, les équipes du Lure, pluridisciplinaires et internationales par essence, premiers acteurs de cette histoire qui continue.

Haut de page

Notes

1 Rayonnement dont le spectre continu s’étend de l’infra-rouge lointain jusqu’aux rayons X très durs

2 Dans le processus de diffusion inélastique, il y a transfert d’énergie entre le photon incident et le matériau diffusant, via des interactions photon-électron ou photon-phonon. L’analyse spectrale des photons diffusés contient des informations fondamentales sur les propriétés électroniques et vibrationnelles du matériau.

3 L’échantillon est porté dans un état excité instable par un apport d’énergie très bref, ou « pompe » (impulsion laser ou de champ magnétique ou électrique). L’évolution dans le temps de cet état est analysée par une impulsion de rayons X également très brève - la sonde - dont le décalage avec l’impulsion pompe est ajustable.

Haut de page

Note de fin

i P. Thiry, D. Chandesris, J. Lecante, C. Guillot, R. Pinchaux, Y. Petroff, Phys. Rev. Lett., 43, 1979, p.82

ii C. Guillot et al., Phys. Rev. Lett., 39, 1977, p.1632

iii J.F. Petroff, M. Sauvage, P. Riglet, H. Hashizume, Phil. Mag., A42, 1980, p.319

iv A. Zarka, B. Capelle, J. Détaint et J. Schwartzel, J. Appl. Cryst, 21, 1988, p. 967

v F. Baudelet, E. Dartyge, A. Fontaine, C. Brouder, G. Krill, J.P. Kappler, M. Piecuch, Phys. Rev. B 43, 1991) 5857

vi C. Giles, C. Malgrange, J. Goulon, F. de Bergevin, C. Vettier, E. Dartyge, A. Fontaine, C. Giorgetti, S. Pizzini, J. Appl. Cryst., 27, 1994, 232

vii F. Sette, G. Ruocco, M. Krisch, U. Bergmann, C. Masciovecchio, V. Mazzacurati, G. Signarelli, R. Verbeni, Phys. Rev. Lett., 75, 1995, p.850

Haut de page

Pour citer cet article

Référence papier

Michèle Sauvage-Simkin, « Apports historiques du rayonnement synchrotron », Histoire de la recherche contemporaine, Tome III - N°1 | -1, 52-55.

Référence électronique

Michèle Sauvage-Simkin, « Apports historiques du rayonnement synchrotron », Histoire de la recherche contemporaine [En ligne], Tome III - N°1 | 2014, mis en ligne le 15 juin 2016, consulté le 26 mai 2017. URL : http://hrc.revues.org/547 ; DOI : 10.4000/hrc.547

Haut de page

Auteur

Michèle Sauvage-Simkin

Synchrotron- Soleil et CNRS
Directrice de recherche émérite. Après avoir développé au Lure la topographie rayons X et la diffraction de surface, elle a participé, en tant que directrice scientifique pour les sciences de la matière, à la construction de Soleil, source nationale de rayonnement synchrotron.

Haut de page

Droits d’auteur

© Comité pour l’histoire du CNRS

Haut de page
  • Logo CNRS
  • Logo Page B
  • Logo CNRS Editions
  • Revues.org